Сиан Брук впервые присоединилась к Молодежному театру Личфилда в возрасте 11 лет, затем стала членом Национального молодежного театра и впоследствии прошла обучение в Королевской академии драматического искусства (RADA), которую окончила в 2002 году.
Ее актерский дебют состоялся в роли Кристы в телесериале Dinotopia в 2002 году. Она также озвучивала радиопостановки и появлялась во многих успешных постановках. С августа по октябрь 2015 года Брук играла Офелию вместе с Бенедиктом Камбербэтчем в постановке Барбакана «Гамлет».
В 2017 году Брук снялась в четвертом сезоне криминальной драмы «Шерлок» в роли тайной сестры Шерлока Холмса Эвр. Сначала она пробовалась на несколько персонажей шоу, прежде чем шоураннеры сказали Брук, что все персонажи, на которых она пробовалась, на самом деле были всего лишь одним персонажем, Эвром, который будет мастером маскировки.
В 2019 году она сыграла роль Дейдры Янг в сериале Prime Video «Благие знамения». В 2019 году она вместе с Розамунд Пайк участвовала в сериале «Радиоактив» и в телефильме «Лекарство».